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論文

Determination of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1931520
 被引用回数：5 パーセンタイル：64.12(Nuclear Science & Technology)

土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10$$mu$$g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高い$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csの放射能比の分布と一致しており、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。

口頭

廃止措置終了確認のための被ばく線量評価方法の開発,2; $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を用いた放射性Csの起源特定

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

no journal, , 

廃止措置終了確認において、福島第一原子力発電所(1F)事故由来の放射性Csはバックグラウンドとして取り扱うことが可能であるが、そのためには放射性Csの起源特定が必要となる。そこで、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を用いた起源特定の可能性について検討を行った。高濃度土壌試料を分析して求めた1F起源の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比は0.3628$$pm$$0.0005であった。これに対し、廃止措置施設起源の同位体比が0.05$$sim$$0.2大きかった場合に、0.1Bq/gの廃止措置施設起源の$$^{137}$$Cs濃度の標準偏差を0.01Bq/g以下とするには、現状の測定器では低$$^{137}$$Cs濃度で同位体比測定精度が落ちるため難しいことが示された。一方で、$$^{137}$$Cs濃度が0.5Bq/g以下の土壌に対しても標準偏差が0.0005以下となるよう$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を測定できれば、起源の識別が可能となることが示唆された。

口頭

環境土壌中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比分析法の開発

島田 亜佐子; Kim, M. S.*; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

no journal, , 

Calix[4]arene-bis(tertoctylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液を用いて土壌溶解液からCsを分離・精製する手法を考案した。BOBCalixC6溶液を5回ほど繰り返し使用しても分離性能に大きな変化はなく、15mlの溶液を5回、2セット使用することで150mlの土壌溶解液を処理することができた。茨城県東海村で採取した土壌試料中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを分析したところ、2011/3/11時点換算で0.38$$pm$$0.25, 0.55$$pm$$0.82, 0.364$$pm$$0.028, 0.38$$pm$$0.38という値が得られた。$$^{137}$$Cs濃度が16900Bq/gの試料の分析では0.3634$$pm$$0.0005という高い精度で同位体比が測定できたが、東海村で採取した1Bq/gを下回る試料の分析は標準偏差が大きくなった。

口頭

環境試料中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比測定のための化学分離法開発

島田 亜佐子; 野村 雅夫*; 塚原 剛彦*; 武田 聖司

no journal, , 

環境試料に対して$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比を用いた起源特定が広く行われているが、$$^{134}$$Csの半減期は2年であり数十年後には測定が困難であるため、将来的には半減期が133万年の$$^{135}$$Csを利用した$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比による起源特定がより有効になると考えられる。$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比測定のためにはCsを土壌中から分離・精製する必要があるが、1Bqの$$^{137}$$Csは312.5fgであり、質量分析において十分定量可能な$$^{137}$$Csを得るには多量の土壌を処理する必要がある。そこで、これまでに開発してきたBOBCalixC6によるCs分離法の抽出時間や使用回数を最適化し、東海村で採取した1Bq/g程度の土壌試料溶解液からのCsの分離・精製に適用し、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比測定を実施した。

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